• 碳中和研究院研究成果獲材料學頂級期刊Advanced Functional Materials刊發

    作者:碳中和研究院發布時間:2024-01-09瀏覽次數:205

    近日,碳中和研究院研究團隊在國際頂級期刊Advanced Functional Materials發表題為《氫溢流效應促進多孔Ni2P/Pd6P納米棒催化硝酸鹽電還原合成氨性能》的研究論文。Advanced Functional Materials是材料科學領域頂級期刊,主要刊載納米技術、材料物理及化學和生物材料等方面的突破性研究和綜述文章,2023年影響因子為19.0。浙江萬里學院為第一署名單位,陳忠偉、王新為通訊作者,碳中和研究院青年教師張曉雨為第一作者。

    化石燃料過度使用導致的環境污染問題不容忽視。其中,溫室氣體中的氮氧化物通過酸雨進入到地表水,再加上人為的化學生產和農作物施肥,導致大量的含氮污染物進入地表水和含水層,引起土壤酸化和地表水富營養化等一系列環境問題,對人類健康構成嚴重的威脅。因此,選擇高效清潔的方法去除硝酸鹽污染物刻不容緩。和傳統的處理方法相比,電催化法去除硝酸鹽反應條件溫和,可以通過改變反應電壓控制反應的產物及速率,不會形成二次污染。同時,電催化硝酸鹽還原合成氨是取代傳統合成氨的新方法。但是,陰極析氫競爭反應的發生導致產氨的效率降低。由于還原產物種類較多,氨的選擇性降低。因此,制備選擇性較高的催化劑是提高電催化硝酸鹽合成氨反應效率的關鍵。

    針對該領域的關鍵問題,陳忠偉院士與王新研究員合作發表題為“Boosting the Electroactivity of Porous Ni2P/Pd6P Nanorods for Nitrate to Ammonia through Hydrogen Spillover Effect的研究論文。該文章在磷化鎳催化劑中引入Pd元素,通過Pd的氫溢流效應抑制析氫副反應的發生,同時提高合成氨的選擇性和產率。該方法為含氮污水治理提供新的思路,同時也是取代傳統合成氨的新方法。

    1. Ni2P/Pd6P催化劑的制備流程以及硝酸鹽還原合成氨的反應機理

    理論計算表明,Pd元素的引入改變了Ni2P電子結構,增強了催化劑表面對NO3-的吸附,Pd位點作為還原H的吸附位點,通過氫溢流效應為硝酸鹽還原反應提供豐富的還原氫,提高了硝酸鹽還原合成氨的速率,選擇性以及產率。同位素標記實驗證明產物氨中的N元素來自NO3-,排除了環境中NH3的影響。電化學實驗結果表明,該催化劑合成氨的選擇性高達93.4%,氨產率為0.908 mmol h-1mgcat-1。

    2. Ni2P/Pd6P催化劑表征結果

    3. Ni2P/Pd6P納米棒催化硝酸鹽還原合成氨的性能

    4. 硝酸根還原合成氨的理論計算結果



    【文章鏈接】

    Boosting the Electroactivity of Porous Ni2P/Pd6P Nanorods for Nitrate to Ammonia Through Hydrogen Spillover Effect

    https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202313548